小笠原智博A*、宮永崇史A、岡崎禎子A、 匂坂康男A、永松伸一B、藤川高志B 弘前大学理工学部A 千葉大大学院自然B Ni-Mn合金の磁気EXAFS解析Ⅱ 小笠原智博A*、宮永崇史A、岡崎禎子A、 匂坂康男A、永松伸一B、藤川高志B 弘前大学理工学部A 千葉大大学院自然B
緒言 ・ Ni3Mn合金は熱処理で規則化しMn原子の位置が変化すため磁性に大きな影響を受ける。 の局所構造と密接な関係があり大変興味深い。 ・中性子回折法では、すでにNixMn1-x(x=0.75,0.8～0.95)における磁気モーメント分布は調べられているが、長距離秩序を基本としているので、Mn原子の磁気モーメントの変化が、 区別することができない。 ・そこで、3d遷移金属合金の構造と磁性の研究として、Ni3Mn合金を磁気EXAFS法を用いて解析し、理論計算との比較から磁気構造を調べた。 磁気モーメントを保持しながら、強磁性または反強磁性結合 電子状態の変化により局所磁気モーメントが変化している
Ni3Mn合金 f.c.c. Ni3Mn近傍合金はX線回折やEXAFS解析の結果から、格子定数が3.59Åの面心立方格子を形成する。 熱処理によりCu3Auタイプ規則状態へと相転移し、このとき磁性は常磁性から強磁性へと変化する。 不規則状態 規則状態 熱処理 常磁性 強磁性 Mn Ni 693K 3.59Å f.c.c.
磁気EXAFS測定用試料 作成した合金を研磨し、厚さ～20μmのホイル状とした ものを、Arガス雰囲気中693Kで熱処理する。 熱処理時間 試料名Ni3Mn 格子構造 f.c.c. 熱処理時間 (hr) 規則度 (S) 飽和磁化 (emu/g) 50 0.44 50.0 100 0.54 56.4 500 0.78 85.9
吸収スペクトルを解析することによって原子間距離や配位数などの局所構造が分かる EXAFS法 X線 吸収原子 散乱原子 吸収スペクトルを解析することによって原子間距離や配位数などの局所構造が分かる
吸収端 μ0：エッジジャンプ kχ（k） EXAFSの振動構造を表す
さらに、kχ(k)スペクトルをフーリエ変換すると Ni3Mn規則状態。 青がMn,赤がNiに対応。 原子間距離や配位数などの局所構造が分かる。
磁気モーメントに比例したスペクトルが得られ、スピン分極などの局所的な磁気情報を得る。 Magnetic EXAFS法 円偏光変調法 スピン偏極光電子 円偏光X線 吸収原子 散乱原子 外部磁場 磁気モーメントに比例したスペクトルが得られ、スピン分極などの局所的な磁気情報を得る。
実験と解析 SPring-8 BL39-XU 解析 測定時のイメージ図 分光結晶面 Si(111)面 試料を面内磁化方向に設置 透過法を用いてMn-K(6500keV) 吸収端を測定 解析 XANADUプログラム 中心原子 Mn原子 スムージング 10回 吸収・散乱原子位相補正 なし 後方散乱能補正 k1 k範囲 2~10.8Å-1 測定時のイメージ図
実験の解析結果 EXAFS 磁気 EXAFS
磁気EXAFS理論計算 磁気EXAFSの計算プログラム（千葉大学理学部藤川研究室開発） スピン偏極した電子状態 原子配置 多重散乱効果とデバイワラー因子は無視した。
理論と実験の比較 青Mn、赤Niに、数字は中心原子から見た配位順に対応 Ni3Mn規則状態図 EXAFS 磁気 EXAFS
磁気EXAFS理論シミュレーション
MnとNiの磁気モーメント比 熱処理時間 (hr) 実験のピーク強度比 (2nd/1st) 磁気モーメント比 (Mn/Ni) 50h 0.30 1.97 100h 0.33 2.45 500h 0.40 3.82
磁化と磁気モーメント比の関係 500hr 100hr 50hr 熱処理時間の増加による、磁化の増加に伴って 磁気モーメント比も増加する。
まとめ 熱処理時間の増加 規則化によって磁化の増加 磁気モーメント比(Mn/Ni)の増加 Mn原子の磁気モーメントが増加 disorder相での理論計算を行い、交換相互作用による 各ピークの影響を調べる。 磁気モーメントを保持しながら、強磁性または反強磁性結合 電子状態の変化により局所磁気モーメントが変化している