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Kennard-Stepanov関係式を用いた ドープ量子井戸中の電子温度の絶対測定
11月2日(金) 軽井沢合同合宿研究討論会 Kennard-Stepanov関係式を用いた ドープ量子井戸中の電子温度の絶対測定 秋山研究室 D3 井原章之 メインの研究 : ドープ量子細線の顕微分光 最近の興味 : 発光と吸収の関係 T. Ihara et al., Phys. Rev. Lett. 99, (2007). 井原他、2007年秋 日本物理学会 23pPSB-54
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Kennard-Stepanov relation
1:イントロダクション <背景> Kennard-Stepanov relation :熱平衡系の発光(I)と光吸収(A)の間に成立する一般的関係式 E. H. Kennard, Phys. Rev. 11, 29 (1918). B. I. Stepanov, Sov. Phys. -Doklady 2, 81 (1957). hv : 光子エネルギー kB : ボルツマン定数 T : 温度 ※ Van Roosbroeck-Shockley relationとも呼ばれ、Einstein’s relationおよび Kubo-Martine-Schwinger relationにおける、弱励起極限の表式に相当する。 電子系と環境が熱平衡にあればT*は環境温度(Tenv )と一致し、 絶対温度測定法として使える。 T*: 測定したI とAから決定される電子温度 実験的には様々な問題点があり、絶対温度測定は簡単ではない。 試料の不均一性、非線形性の発現、 非平衡分布の形成、再吸収や再放出など Denise A. Sawicki and Robert S. Knox, Phys. Rev. A 54, 4837 (1996). L. Szalay, E. Rabinowitch, N. R. Murty and Govindjee, Biophys. J. 7, 137 (1967).
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単一量子井戸に対する共鳴励起PL、およびPLEスペクトルを 測定できる系を開発し、PLとPLEの関係を調べ、 絶対温度測定の可能性を探る。
2:目的 半導体ナノ構造の実験例 GaAs量子構造のPLおよび吸収スペクトル測定(60K以下の低温)において、 非共鳴励起の条件下で、T*>Tenvとなるか成立しなかった。 S. Chatterjee, et al. Phys. Rev. Lett. 92, (2004).; D.Y. Oberli et al. Phys. Status Solidi B 178, 211 (2000). 共鳴励起ならばT*=Tenvとなると期待できる。 しかし、実験的に明らかにした例はない。 (共鳴励起のPL実験は、励起光の散乱でPLが埋もれてしまうために、測定が難しい。) <目的> 単一量子井戸に対する共鳴励起PL、およびPLEスペクトルを 測定できる系を開発し、PLとPLEの関係を調べ、 絶対温度測定の可能性を探る。 PL (photoluminescence) spectrum (発光スペクトル) : 単色の励起光を当ててキャリアを生成し、緩和後に放出される発光スペクトルを測定。 PLE (photoluminescence-excitation) spectrum (発光励起スペクトル) : 励起エネルギーを変えながら発光の検出量をプロット。吸収スペクトルの形状を反映。
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顕微分光測定系、サンプル構造、クライオスタット構造
3:サンプル構造、測定系 ・試料:変調ドープ量子井戸(2DEG濃度:6x1010cm-2) ・環境温度(Tenv ) はSiダイオード温度計で測定。(精度は100K以下で±1 K、 100K以上で±1%) ・偏光子とアイリスでレーザー散乱光を減らしたので、バンド端共鳴励起のPL測定が可能。 顕微分光測定系、サンプル構造、クライオスタット構造
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Tenv=33±1Kでの、PLとPLEの測定例(自然対数軸でプロット)
励起強度:1.7mW 60秒露光 4秒露光×100点 PL について PLE について PL形状の励起エネルギー依存性が小さいのは、弱励起のおかげ。 ※ 弱励起すぎると、CCDのノイズが大きくなってしまう。 上側の2つのように、PLピークのテールで解析した場合は低エネルギー側でノイズが大きい。 下側の2つのように、PLピークの主成分を含むように解析すれば、ノイズは小さく形状もほぼ一致する。
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ln(PL/PLE)が光子エネルギーに対して線形に減衰。
PLとPLEから温度を求めるにあたって、 ln(PL/PLE)を導入し、式を書き直した以下の表式を用いる。 T* : 測定から求まる温度 (Cは定数パラメータ) ln(PL/PLE)が光子エネルギーに対して線形に減衰。
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6:ln(PL/PLE)のプロットと温度T*
温度T*は、ln(PL/PLE)プロットの傾きの逆数に対応する。 今回は傾きとその標準偏差を求めるために、重み付き最小二乗法を用いた。 求まった傾きは0.346±0.001 (1/meV)で、温度に換算すると T* = 33.6±0.1 Kとなる。 Tenv (= 33±1 K) と良い一致
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7:ln(PL/PLE)のプロットと温度T*
→ 問題点 弱励起によって抑えたはずのPLの励起エネルギー依存性が、 T*の見積もりでは無視できない影響を及ぼす。 試しに1.585から1.606 eVの範囲で様々な励起エネルギーで測定してみると、 34 Kの付近を±1.5 Kの不確かさで分布することが分かった。 この±1.5 Kの不確かさの原因は、今のところ明らかでない。 励起エネルギーに対する電子系の温度変化を反映しているのかもしれない。
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試料に不均一性がある系に対して非共鳴励起を行うと、(e)のように非平衡分布になる。
8:不均一幅の影響(50Kの例) 次に、試料の不均一性の影響について(51Kと6Kで測定) 51±1K(左側)について 6±1K(右側)について 試料に不均一性がある系に対して非共鳴励起を行うと、(e)のように非平衡分布になる。 共鳴励起の場合はT* (=6.13 K)がTenv (=6±1K)とよい一致を示す。→ 熱平衡に保てる。 高温はキャリア拡散が大きいために不均一性の影響は小さく、 ln(PL/PLE)から求まるT*の励起エネルギー依存性は小さい。
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9:ln(PL/PLE)プロットの温度依存性
共鳴励起の条件下で、温度を徐々に変えて測定した結果 各温度における特徴 6-20 K 共鳴励起のもとで熱平衡分布. T*の不確かさは±0.6K. 非共鳴励起の場合、ML間で非平衡分布. 20-70 K 共鳴・非共鳴に関わらず熱平衡分布. T*の不確かさは±1.5K. 70-200K 共鳴・非共鳴に関わらず、T*≠Tenvが目立つ. (おそらく測定上の問題で、非平衡分布ではない) T*は真の値から10~20K程度ずれる. 室温 1.7mWでは測定不能. 今回測定した5-200Kの温度範囲で、T*とTenvはほぼ一致. 全体的な不確かさは3-10%. (6-100Kの原因は明らかでない)
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・共鳴励起のもとで測定したPLとPLEの比が指数関数で減衰した。 ・減衰率から見積もられる温度T*は環境温度Tenvにほぼ一致した。
10:結論 ・共鳴励起のもとで測定したPLとPLEの比が指数関数で減衰した。 ・減衰率から見積もられる温度T*は環境温度Tenvにほぼ一致した。 ・この性質はPLとPLEスペクトルの形状に依存しなかった。 <結論> 共鳴励起PLとPLEはKennard-Stepanov関係式に従い、 その比から絶対温度を求めることができる。 実験的にはっきりと示すことができたのは今回初 ※ 関係式は状態密度に依存しないので、従来の方法に比べて応用範囲は広い。 2次元電子ガスのPLの高エネルギー側テールを使う Shah et al., Phys. Rev. Lett. 22, 1304 (1964). Yang et al., Phys. Rev. Lett. 55, 2359 (1985). Kuchler et al., Semicond. Sci. Technol. 8, 88 (1993).
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高品質なノンドープ単一量子井戸で共鳴PLとPLEを測定すればはっきりする。
11、考察 ノンドープ多重量子井戸[1]や多重量子細線[2]のPLおよび吸収スペクトル測定(60K以下の低温)において、非共鳴励起の条件下で、T*>Tenvとなるか成立しなかった。 [1]S. Chatterjee, et al. Phys. Rev. Lett. 92, (2004).; [2]D.Y. Oberli et al. Phys. Status Solidi B 178, 211 (2000). ポイントは何であったか? ① 共鳴励起でのPL測定 非共鳴励起に比べ、余分なエネルギーを与えないで済む。不均一性のある場合は特に重要。 ② 単一量子井戸での測定 多重量子井戸に比べ、再吸収や再放出の問題、量子井戸間の非平衡分布の問題を避けられる。 ③ 電子のドーピング ノンドープに比べ、キャリア-キャリア散乱が頻繁に起こり、熱平衡に達しやすい。熱容量が大きい。全体的にピークがブロードで非線形性が現われにくい、という利点もある。 高品質なノンドープ単一量子井戸で共鳴PLとPLEを測定すればはっきりする。
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まとめ 今後の課題 n型ドープ単一量子井戸のPLとPLEスペクトルの関係を、 共鳴励起の条件下で、6-200Kの温度範囲で調べた。
12:まとめ まとめ n型ドープ単一量子井戸のPLとPLEスペクトルの関係を、 共鳴励起の条件下で、6-200Kの温度範囲で調べた。 KennardやStepanovが予言していたように、 PLとPLEの比はexp(-hv/kT)に比例し、Tは環境温度と一致した。 共鳴励起PLおよびPLE測定という実験手法で、 熱平衡系の絶対温度を測定できることが示された。 今後の課題 試料の高品質化 & ドープ濃度の異なる試料での測定 (PLの励起エネルギー依存性の問題を明らかにするため)
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