温暖化・大気組成変化相互作用：大気化学グループ 26-Oct 2005; 共生第２　運営委員会 温暖化・大気組成変化相互作用：大気化学グループ 現状とH17年度（後半）作業予定 須藤健悟 （地球環境フロンティア・大気組成変動予測プログラム） 滝川雅之 （地球環境フロンティア・大気組成変動予測プログラム） 永島達也 　（国立環境研究所） 高橋正明 （地球環境フロンティア・東大CCSR) 26-Oct 2005; 共生第２　運営委員会

FRCGC Earth System Model: radiation cloud distribution radiation Climate (CCSR/NIES AOGCM) transport transport production Aerosol (SPRI Chemistry (CHA ・heterogeneous reaction ・photolysis DMS deposition SST NMHCs mineral Sea Salt CO2 dust, OC CO2 Ocean (an NPZD-type model) Land Surface (MATSIRO,Sim-CYCLE) DGVM

Ｋ２統合モデルでの大気化学・エアロゾルシミュレーション 統合モデル構築作業 化学モデルCHASERとエアロゾルモデルSPRINTARSの結合。 化学・エアロゾル計算(CHASER-SPRINTARS)の統合モデル本体(大気海洋結合気候モデル)への取り込み。 成層圏・中間圏への拡張（鉛直hybrid+新放射スキーム)。 成層圏化学過程（ハロゲン化学・PSCs）の導入。 植生からの炭化水素類 emission のSimCYCLE/DGVM との結合。 基礎（前段階的）実験など… IPCC第4次報告書：大気化学関連プロジェクトへの参加・貢献。 オゾン・メタン・エアロゾルの将来予測実験 (地球シミュレータ上) （統合モデル実験に向けての前段階的実験）：

大気化学・エアロゾルの結合シミュレーション (CHASER+SPRINTARS) 植物起源

Aerosols (CCN) number density calculated by the K2 ES model sulfate Organic Carbon Altitude (km) seasalt

Optical thickness : aerosols (K2-ES model) sulfate carbonaceous dust seasalt

Chemistry and aerosol simulation with CHASER and SPRINTARS Radiative forcing from tropospheric ozone Global mean = 0.48 W m-2 (direct) radiative forcing from carbon aerosols

CHASER化学過程の成層圏への拡張 現状 CHASER [ T42L32, モデルトップ＝高度40km] ◎ 化学・エアロゾル計算: 　　 化学反応  対流圏光化学中心（高度<20km) 　　　 　○ O3-HOx-NOx-CO-CH4 基本サイクル 　　　 　○ 非メタン炭化水素類（NMVOCs） 酸化過程 　　　 　○ SO2/DMS 気相・液相酸化 （硫酸塩エアロゾル） 　　　 　○ エアロゾル（硫酸塩以外）：炭素系・土壌ダスト・海塩粒子 　 ・モデル領域を中間圏まで拡張中（気候物理コアモデル改良グループ）： 　　 モデルトップ ~ 高度80km、鉛直： hybrid σ-p ~ 80層（T42L80） ・成層圏でのオゾン化学反応を追加中。

+ 成層圏光化学（高度>20km）： [モデルトップ＝80km] CHASER化学過程の成層圏への拡張 + 成層圏光化学（高度>20km）： [モデルトップ＝80km] 　　・光解離定数計算手法の修正 　　・ハロゲン化学（塩素系: ClOx および臭素系: BrOx） 　　　　　CCSR/NIES 成層圏化学モデルをベースに構築中： 　　　　　HCl, ClONO2, HOCl, Cl2, ClNO2, CCl4, CFC11, CFC12, CFC113, HCFC22, CH3CCl3, CH3Cl 　　　　：現状の塩素系化学種 　 　　・オゾンホール過程 　　　　　極域成層圏雲（PSCs）上の不均一反応 　　　　　　　　　　　　　　　　 [Nagashima et al, 2001/ Sessler et al, 1996] 　　・球面大気効果の反映（放射コード）[Kurokawa et al., 2005] 　　・非地形性重力波パラメタリゼーションの調整 　　　　　　　　　　（気候物理コアモデル改良グループとの連携） 　　・成層圏硫酸塩エアロゾル[Takigawa et al., 2003]

CHASER-SPRINTARS 入り KISSME: 計算コスト 大気側(AGCM)解像度： T42L32 ES-L系 4ノード使用 (大気2 + 海洋2) 大気側(AGCM)解像度： T42L80 ES-L系 4ノード使用 (大気2 + 海洋2) 大気ノード時間の平均的な内訳。 大気ノード時間の試験段階内訳。 1年積分の実行実時間 ＝ 4.5hr/yr (平均ベクトル化率 97%) 1年積分の実行実時間 ＝ 16hr/yr (※一日RUNからの推定) ※成層圏化学は含まず

SimCYCLE/MATSIRO との結合 陸（海）面・植生過程との結合 乾性沈着過程（気相化学種） ・各種抵抗について陸面・植生計算と結合 　（現状：気孔抵抗についてはMATSIROと結合） 植物起源炭化水素類（VOCｓ）のemission ・陸面/生態系コンポーネントのPAR,LAI,NPP を用いたオンライン計算 ↓ SimCYCLE/MATSIRO との結合 アンモニアの土壌からのemission 海面からの DMS emission (海洋上のCCNの変動過程)

植物起源 VOCs emission のモデル化： SimCYCLE との結合 Guenther et al. [1995] F = De g D: foliar density (kg dry matter m-2) e : ecosystem dependent factor (mgC kg-1 h-1 at PAR=1000, T=303.15K) g : correction for temp. & light  Peak density (Dr : empirical coefficient) GVI (G)で季節性を考慮 G2 : 閾値

植物起源 VOCs emission のモデル化： SimCYCLE との結合 Guenther et al. [1995] 温度・PAR依存性 Canopy 中のPARの計算 日々変動には温度依存性が最も寄与する

IPCC-第4次報告書 関連プロジェクトへの参加 Stevenson et al. [2005]: JGR Gauss et al. [2005]: ACPD Dentener et al [2005]: ACPD AR-4のドラフトでの引用： Sudo et al [2001]: GRL Sudo et al [2002a,b]: JGR Sudo et al [2003]: GRL 26-Oct 2005; 共生第２　運営委員会

IPCC-AR4実験：モデルアンサンブルの中での位置づけ 現在実験： 対流圏オゾンの全球収支（全２４モデル） 　　　　　　　　　　　P L D STE B:O3 　 t:O3 　 t:CH4 A. CHASER_CTM 5042 4594 948 501 331 21.8 8.42 B. CHASER_GCM 5032 4620 948 536 333 21.8 8.37 C. FRSGC/UCI 5135 4733 907 505 331 21.4 7.61 ・・・・・ Mean 5056 4561 1014 519 343 22.4 8.72 ±σ 　　　　　　　　　 ±571 ±722 ±219 ±195 ±42 ±2.0 ±1.30 IPCC TAR 3420 3470 770 770 300 24 8.4 化学生成　　消滅　　沈着　　　成層圏オゾン　総量　　寿命 Stevenson et al. [2005]

IPCC-AR4実験：モデルアンサンブルの中での位置づけ  対流圏オゾンの放射強制力分布 Gauss et al. [2005] 対流圏／成層圏オゾンの放射強制力 CHASER

Zonal mean O3 changes: preindustrial(R1)  present(R2) IPCC-AR4: Exp-1 Exp-1 Preind(R1)present(R2) Due to emission change R2-R1b Due to stratosph. O3 change R2-R1a Due to climate change R1c-R1

オゾン・メタン・エアロゾルの将来予測実験 on ES 　　（統合モデル実験に向けての前段階的実験：化学・気候相互作用） 26-Oct 2005; 共生第２　運営委員会

オゾン・メタン・エアロゾル（硫酸塩）の将来予測実験 on ES エミッション変化による地表オゾン増加　（２１００） A2 A1 B1 温暖化による影響％（東西平均オゾン） より厳密な議論： ハロゲン化学をきっちり導入する必要

オゾン・メタン・エアロゾル（硫酸塩）の将来予測実験 on ES 成層圏・対流圏オゾン交換量（STE: TgO3/yr)の時間発展 温暖化 成層圏オゾン回復 対流圏下層 水蒸気増加 対流圏上層 成層圏大気循環の強化 STE量の増加 ―（マイナス） ＋（プラス） 対流圏オゾン全球総量(TgO3)の時間発展

オゾン・メタン・エアロゾル（硫酸塩）の将来予測実験 on ES 全球平均メタン濃度（ppmv)の時間発展 温暖化  水蒸気・温度上昇  OH増加など  メタン寿命減少 硫酸塩エアロゾル全球総量(TgS)の時間発展 成層圏オゾン回復  紫外光による光解離減少  OH減少  メタン寿命増加  対流圏オゾン量増加  OH増加  メタン寿命減少 ＳＯ２の酸化強化（H2O2増加などによる・・・）

温暖化・大気組成変化相互作用（大気化学）サブグループ 現状とH17年度（後半）作業予定 まとめ 統合モデル本体の構築: ・成層圏への拡張： 高度80kmまで、σ-p 80層。 ・光解離定数計算の修正 & 植物起源emissionの SimCYCLEとの結合 ・成層圏化学導入 IPCC-AR4 への参加: ・他の統合モデルに組み込まれている化学モデルも多数参加 ・CHASERによる結果はモデルアンサンブルの平均値 将来予測実験（統合モデル実験に向けての前段階的実験）： ・SRES各シナリオ（emission)による違い 　　 ・気候変動のオゾン・メタン・硫酸塩への影響はどのシナリオでも顕著 ・成層圏オゾンの回復の影響も無視できない。 26-Oct 2005; 共生第２　運営委員会

IPCC AR4 outline ozone chemistry in the climate/environment system Cl, Br chemistry Ozone O3 hole Atmospheric circulation So far, our sub-modeling has been focused on tropospheric chemistry and related processes. And this picuture displays several important roles of tropospheric ozone chemistry in the climate/environment system. …. And this photochemical reaction process is much related to other greenhouse gases like methane, fuluorocarbons, and aerosols like sulfate and secondary organic aerosols as well. In addition, this chemical process is suject to changes in temperature/watervapor and circulation as associated with climate change. This kind of importance of climate/chemistry/aerosol interaction is also reflected in the 4th assessment report of the IPCC as in terms of atmospheric chemistry, air quality, and climate change. IPCC AR4 outline 7.3 Atmospheric Chemistry, Air Quality, and Climate Change (CH4, O3, N2O, and sulfur：interaction with climate) (effect of ozone and sulfur species on air quality and radiative forcing ) Organic Aerosols OH radical: Oxidation capacity

Chemistry-coupled climate model CHASER Sudo et al. [2002a,b] Base model CCSR/NIES/FRCGC GCM (5.7b) Spatial Resolution horizontal：T42(2.8ox2.8o), vertical： 32 layers（surface～40km) Transport Grid scale（flux-form semi-Lagrangian) Sub-grid scale（convection, vertical diffusion） Chemistry 54 chemical species, 152 chemical reactions（gas,liquid,heterogeneous*） (1)O3-HOx-NOx-CO-CH4 , (2)NMHCs oxidation, and　　 (3)SO2, DMS oxidation * heterogeneous reactions are considered for surface of cloud particles, sulfate, and sea-salt aerosols （satellite data are used for stratospheric O3 & NOy above 20km） Emission Industry, biomass burning, vegetation/soil/ocean, lightning NOx （NOx, CO, C2H6, C2H4, C3H8, C3H6, acetone, isoprene, terpenes, SO2, DMS) Lightning NOx is parameterized in the GCM convection[Price & Rind, 1992] Dry deposition Function of vegetation type, temperature, solar flux, snow cover [Wesely, 1989] Wet deposition Rain-out （in-cloud）, wash-out　（below-cloud）, ice-sedimentation Reevaporation & reemission processes considered.

Emissions: (S1) (2) Industr B.B. Vegit. Ocean Soil LNOx Aircrft Total Units: NOx: TgN/yr, CO:TgCO/yr, NMHCs:TgC/yr, SO2: TgS/yr Industr B.B. Vegit. Ocean Soil LNOx Aircrft Total NOx 27.8 10.2 5.5 ~5.0 0.55-1.5 ~49.10 CO 471 507.5 978.00 C2H6 4.35 1.75 1.20 0.10 6.20 C3H8 5.21 0.51 1.60 0.11 7.43 C2H4 5.16 3.91 4.30 2.76 16.13 C3H6 2.38 1.88 3.36 8.82 Acetone 1.37 0.16 11.2 12.00 24.73 CH3OH 1.39 0.95 25.2 10.0 37.54 ONMV 71.11 15.15 20.0 2.0 108.11 Isoprene 400. 400.00 Terpene 100. 100.00 SO2 54.2 1.4 0.09 55.70 DMS 15.2 15.20 (!) CO: chemical production (Tg/yr) = 1605 (S1), 1747 (S2), 1557 (S3), 1845 (S4) (!) SO2: volcanic emission = 4.80 TgS/yr

NICAM(鉛直流を直接計算)を用いた 雲物理過程の厳密な取り扱い 温暖化・大気組成変化相互作用： NICAM(鉛直流を直接計算)を用いた 雲物理過程の厳密な取り扱い 鈴木健太郎（CCSR） の作業報告を代理で発表・・・

Bin法雲物理実装の利点 雲の微物理構造を陽に計算 粒子の成長過程を詳細に計算 降水生成過程の精度向上 雲の光学パラメータ（有効半径、光学的厚さ）を粒径分布から陽に計算 雲の放射影響の精度向上 バルク雲物理との比較・検証 エアロゾルー雲相互作用の詳細な数値実験

熱帯のスコールライン実験 地球の半径の軽減 水平方向にストレッチ格子の使用 e.g. R=6400km  640km 　熱帯のスコールライン実験 地球の半径の軽減 e.g. R=6400km  640km 水平方向にストレッチ格子の使用 興味ある領域に格子を集める Schmidt 変換 等方性を保証する変換 全球12km格子  局所的1.2km格子

Preliminary Results wind shear 北緯3度での断面 青色：雲水量、赤色：雨水量 現在、デバッグの最終段階 計算コスト低減のためにビン数を減らしてテスト中 今後、ビン数をさらに増やして実験の予定

SPRINTARSの実装 非静力学モデルに導入することで、積雲も含む形で雲生成とエアロゾルがリンクする NICAMに実装済みのバルク雲物理と結合して、雲ーエアロゾル相互作用の全球での新しい数値実験 将来的には、ビン法（基底関数法）と結合して、詳細な数値実験を行う

Preliminary Result NICAM: glevel5(240km), 54layer 炭素性エアロゾルのみの結果（高度1.5kmでの濃度 kg/m3） アフリカ中南部森林火災起源粒子が大西洋、インド洋に流出