「宇宙の歴史をひもとく地下素粒子原子核研究」 2015年領域研究会 キセノンからの放射性ラドン除去の研究 「宇宙の歴史をひもとく地下素粒子原子核研究」 2015年領域研究会 2015年5月15日-17日 神戸大学百年記念館 六甲ホール  東京大学宇宙線研究所 小川　洋 Contents 低バックグラウンド実験におけるラドンの影響 XMASS実験でのラドン対策 ラドンEmanation測定 キセノンからのラドン除去 XMASS実験におけるラドンの現状について キセノンからのラドン除去システムの開発

低バックグラウンド実験におけるラドンの影響 222RnのBGに対する特徴（厄介さ） 検出器部材からのemanationで検出器内へしみこんでくる。 環境に多く存在する。 建設時に娘核(Pb210)が検出器表面に付着し、backgroundとなる。 外部から検出器部材を通したdiffusionで検出器内にしみこんでくる。 メタルシールならば心配はない。 これらが観測される時は崩壊平衡が崩れている点に注意。

暗黒物質探索実験への影響 (XMASSでのBG源): Pb214 (β) ラドンが液体キセノン中に一様に分布してしまうため、有効体積での事象選択で除去できない。 10-5 dru(/day/keV/kg) ~10-46cm2@100GeV DM の感度を達成するためには 液体キセノン中のラドン濃度は~1uBq/kg以下 が制限となる。 XMASS実験でのラドン対策と“努力”： Radon emanation測定による検出器部材選別。 Radon除去技術の開発。 214Pb : 10uBq/kg 1e-5 dru Sensitivity ~1e-46cm2 @ 100GeV WIMPs

XMASS実験でのradon対策: emanation測定 小川：2010/03 日本物理学会 XMASS実験でのradon対策: emanation測定 静電捕集型ラドン検出器でXMASS検出器内部材を測定した。 ※Rn emanationがでたサンプルの例 　部材をRn検出器に直接入れる、もしくは 　サンプルボックスにいれてポンプで循環する。 　あらかじめ真空引き＋低ラドン純空気で 　パージをする。 　測定した部材の量を実際に使用する 　量に直し、XMASS検出器全体での 　Emanation量を見積もる。 　emanationが多い部材は他部材に交換をした。

XMASS実験でのradon対策: emanation測定により選定された部材 5 XMASS実験でのradon対策: emanation測定により選定された部材 ガス <1.61mBq ガス＆液 <10.67mBq 液 <16.75mBq 全体 <19.09mBq (～<20uBq/kg) ガス HV/signal コネクタ <1.18mBq HV/signal フィードスルー <0.09mBq モニタフィードスルー(1) 0.06+/-0.01mBq モニタフィードスルー(2) <0.11mBq モニタ用コネクタピン 0.05+/-0.02mBq PMT駆動装置駆動部 <0.76mBq ガス液両方 PMT HV cable <9.1mBq PMT signal cable <3.4mBq モニタ用cable (1) 0.57±0.3mBq モニタ用cable (2)同軸 <0.25mBq SUS配管溶接 0.58±0.23mBq ファイバースコープ <1.02mBq →BGは測定結果　 から引いた。 →測定量から使 用量に換算。 →ほとんど上限値 液内 温度計 <0.12mBq PMT基板 <10.9mBq PMT <12.7mBq GOATEX（クッション材） <1.9mBq コネクタピン <0.31mBq LEDホルダ（PTFE） <1.25mBq 新emanation測定器をセットアップ中 200L sample box JPS meeting 2010/9/12

XMASS実験でのradon対策:キセノンからのラドン除去 キセノンとラドンの基本特性（吸着関連） Isotope (Gas) Mass Melting point[K] Critical temp.[K] Critical pres. [bar] H[mol/(kg・Pa)@ 100 deg Xenon 131 161.4 (-112 deg) 290 59 2E-1 Radon 222 201.8 (-71deg) 337 63 1E+1 n = H  p n = number of moles adsorbed [mol/kg] p = partial pressure of adsorptive [Pa] H = Henrys constant [mol/(kg·Pa)] Adsorption model for charcoals ラドンとキセノンの吸着に対する性質が”似ている”。 N2, Arに比べてラドンをとりにくい。 液体キセノン状態でのラドンの吸着：ガスキセノンよりも吸着しにくい。液中ではラドンの拡散係数がガスの場合の～1/100になってしまい、ラドンが吸着剤に遭遇しにくくなる。 ＝＞液体キセノンからラドンを除くのは大変。 ※H(Ar, N2) ~2E-4

Argon、 Xenonガスからのradon除去： Cold trap : Cu wire + activated charcoal Ar Xe Radon : Argonでは取れていても、Xenonではとれてない。

(2) radon除去のための努力:キセノンガス中からのラドン除去 活性炭： 通常の活性炭（Arからラドンを除去可能）ではキセノンからのラドンの除去は認められなかった。 通常のものより、孔径サイズがラドンの吸着能力が大きい領域にのみ分布しているものを使用する。 Sirasagi 活性炭 通常の活性炭の例： Peak分布 KL 様々な分布がある。 Activated Carbon G2x4/6 pore size [Å]

ラドン除去：ガスでの除去効率 Shirasagi G2x4/6 25g 214Po 218Po 小川：2010/03 日本物理学会 Pore size peak Weight Trap length(cm) ガス流量 (L/min) Rn in trap Remarks Diasorb G4-8 14A 6g 1 0.3-2.0 0% Trapped Rn in Ar (Radioisotopes 59, (2010) 29-36) Shirasagi G2x4/6 7A 10g 1.0-3.0 26-30% Tested in 10-1000 Bq/m3 25g 60 0.5 85% ~10% air Leak exist Shirasagi KL 10A 37g 10 80% ~10% air? Shirasagi G2x4/6 25g 214Po 218Po 小川：2010/03 日本物理学会 ~85% in trap ~15% in circulation

活性炭によるラドン除去システム Shirasagi G2x4/6 を使用。 発生する粉（後述）、自身のラドンemanationが問題。 ※breakthrough NIMA661, 50-57 (2012) Shirasagi G2x4/6 を使用。 発生する粉（後述）、自身のラドンemanationが問題。

他の除去方法： ラドンをUV光で“イオン化”し、吸着剤（ＭＳ５Ａ）につける。 小川：2009/09 日本物理学会 To ionize only radon, 102.2nm~115.3nm VUV are flashed. Xenon : i.e. =12.130eV =>102.2nm Radon : i.e. =10.748eV =>115.3nm 光源： Ar2* lamp Central wavelength : 126nm Full width of half maximum : 10nm Irradiance : ~1.4mW/cm2 MgF2 window

結果 UV lamp照射と吸着剤(MS5A)によるRn除去 ガス循環ではRn吸着を確認。 期待されたより取れている＝＞イオン化ではない？ 小川：2009/09 日本物理学会 結果 UV lamp照射と吸着剤(MS5A)によるRn除去 ガス循環ではRn吸着を確認。 期待されたより取れている＝＞イオン化ではない？ 吸着メカニズムがまだ完全に理解できない。 MS５A自身のRn emanationが課題。きれいな吸着剤が必要となる。 heating Lamp off + MS5A 1L/min Radon source injection Lamp on + MS5A12g 1L/min Lamp on + MS5A ※ガスによるテスト Lamp off + MS5A 0.3L/min 214Po 218Po

液中からのラドン除去 キセノン循環器に活性炭フィルターを組み込み、XMASSプロトタイプ検出器と循環した。キセノン中のラドン除去を試みた。 0.5um 活性炭(CarboAct) Rn emanation : 0.2mBq/kg

液中からのラドン除去 液体キセノン循環についてはうまくいき、循環の手法を確立した。 しかし、ラドン除去については、活性炭、UV照射も試したが、液体の循環による結局ラドンの除去は出来なかった。 粉問題： 活性炭の粉は最小で数nm程度（以下）である。 活性炭によるラドン除去システム（ガス用）にはsub nmのparticle filterを用いている。 粉を止めてることの確証が必要。 液体キセノン循環では圧損の増加で、数10nmのparticle filterが限度（循環試験では~um pore filterを用いた） ＝＞粉の出ないラドン除去フィルターが望まれる。

XMASS実験radon現状について １）キセノンガスの循環システム ２）液体キセノンの循環システム 循環速度は冷却powerに依存する。max30L/min[gas]~10kg/hrの循環 ２）液体キセノンの循環システム 循環ポンプを使用。1-5L/min[liq]~180-900kg/hrの循環 キセノン蒸発装置 ゲッターorフィルター フィルター ガス循環 コンプレッサー キセノン凝縮機 キセノンガス相 液循環 液体キセノン相 バルブの切り替えで 検出器中外を循環可能にする.　 検出器 液体キセノン循環機

XMASS実験radon現状について Measured Rn emanation rate from all materials is < 20uBq/kg liquid phase removal : 液体キセノン循環装置＋filterを準備。 Radon除去システムはできてない。 粉問題がある。 もし、液中からのラドン除去ができれば、ラドン除去をガスよりも効率的にできるはず。 Gas phase removal : 冷却活性炭Shirasagi G2x4/6によるラドン除去システム. 低ラドンレベルでは未チェック NIMA661, 50-57 (2012) ※ラドン除去システムは稼働はしていない。

Internal Radon in xenon (XMASSコミッショニングラン） Radon concentration: 222Rn : 8.2+/-0.5mBq (~10uBq/kg) 220Rn : <280uBq (90%C.L.) 164us 145ms Fitting with an expected decay curve 1st event (214Bi b) 2nd event (214Po a) 220Rn candidate 216Po candidate ~accidental 100 500 1000 Time difference (ms)

キセノンからのラドン除去フィルターの開発（科研費・基盤Ｃ） Filterへの要求（radonの除去能力がある他に）： 低温（-100度）で使用可能 粉ができるだけ出ない、もしくはparticle filterで除去可能 Filter部材自身からのRadon emanation量が少ない。 Filter候補 還元銅、Gas chromatograph用部材、クォーツファイバー、etc まずはキセノンガスからのラドン除去を試みる。 液体からのラドン除去： 効率的な液⇔ガス化を模索をする。冷却能力で制限されるのを熱交換によって補助する。 Xe in air SAUNA ; carbon MS, AISA: MS5A

除去システムsetup(予定） Ra source Heat exchanger : 効率的な液化⇔ガス化システムの開発も兼ねる Ref : arXiv:1103.0986v1 pres.gauge Flow meter pres.gauge Refrigerator Particle filter Xe compressor Heat exchanger Radon detector Trap and cooling system Vacuum chamber refi

まとめ XMASS実験でのラドン対策について キセノンからのラドン除去について： Radon emanation測定による検出器部材選別。 キセノンガスからの除去は、フィルターとしていくつか候補があるが、低emanationであり、particleが少ないfilter部材が必要。 液体キセノンからの除去については液からの直接の除去は難しそう。効率的な液⇔ガス化による除去を目指す。