温暖化・大気組成変化相互作用（大気化学） Mar. 19, 2004: 温暖化ワークショップ@三浦 温暖化・大気組成変化相互作用（大気化学） 須藤 健悟 (FRSGC) 滝川 雅之 (FRSGC) 永島 達也 (NIES) 高橋 正明 (CCSR/FRSGC)

地球システム統合モデルKISSME (being developed) radiation cloud distribution radiation Climate (CCSR/NIES AGCM 5.7) transport transport SST production Aerosol (SPRI Chemistry (CHA heterogeneous reaction mineral Sea Salt dust, OC CO2 NMHCs DMS Ocean (an NPZD-type model) Land Surface (MATSIRO,Sim-CYCLE)

温暖化・大気組成変化相互作用サブグループ 開発・研究スケジュール

H.15年度の作業および成果 化学気候モデルCHASERの高速化。 大気組成・温暖化相互作用の前段階的実験。 （温暖化が対流圏化学に与える影響） 化学・エアロゾル結合気候モデルの開発着手。 （CHASER-SPRINTARS) 輸送スキームの検証（特に成層圏）：空気の平均年令分布。

対流圏オゾンとその他の気候影響要素（メタンやエアロゾル）との関係 STE O3 influx (400-600 Tg/yr) その他の 温室効果気体 硫酸塩 　　エアロゾル オゾン Chemical O3 Prod. (3500-5000 Tg/yr) OHラジカル：大気酸化能力 エミッションのみならず気象場（水蒸気場、温度場、大規模循環など）にも依存

対流圏オゾンによる放射強制力 (W m-2) 産業革命以前→現在 197 TgO3 (産業革命以前) ↓ +10.4 DU (+58%) LW＋SW　total ozone forcing Tropospheric ozone increase 197 TgO3 (産業革命以前) ↓ +10.4 DU (+58%) 311 TgO3 (現在) Tropospheric ozone radiative forcing W m-2 (at tropopause, in annual mean) DJF Global NH SH 長波 0.402 0.485 0.319 短波 0.085 0.107 0.063 合計 0.487 0.592 0.382 Normalized radiative forcing = 0.047 W m-2 DU-1 JJA

化学・気候結合モデル CHASER Sudo et al. [2002a,b] 基本モデル　 CCSR/NIES/FRSGC GCM (5.7b) ：　気候モデル 空間解像度 水平：T42(2.8ox2.8o), 　鉛直： 32 layers（地表～40km) 輸送過程 グリッドスケール（flux-form semi-Lagrangian) サブグリッドスケール（積雲対流, 鉛直拡散） 化学過程 53 化学種, 139 化学反応（気相,液相,不均一*） (1)O3-HOx-NOx-CO-CH4 （成層圏 Ox 化学を含む), (2)非メタン炭化水素（NMHCs）酸化,　　 (3)SO2, DMS 酸化（硫酸塩エアロゾルシミュレーション） *不均一反応は N2O5, HO2, RO2ラジカルについて雲粒子、硫酸エアロゾル、および海塩粒子表面上で考慮 （高度 20km 以上の O3, NOy については衛星データなどで prescribe） Emission 産業・交通, 森林火災, 植生/土壌/海洋, 雷からの NOx （NOx, CO, C2H6, C2H4, C3H8, C3H6, アセトン, イソプレン, テルペン,　メタノール,SO2, DMS) Dry deposition （乾性沈着） 地表面の植生タイプ、気温、太陽光入射、積雪などの関数 [Wesely, 1989] Wet deposition （湿性沈着） Rain-out （in-cloud）, wash-out　（below-cloud）, ice-sedimentation Reevaporation & reemission processes considered.

気候変動将来予測における大気化学（＋エアロゾル）過程の役割 オゾン（全球分布）かつその変動過程 OH ラジカル分布とその変動が引き起こすメタン・CFCｓ　の分布変動 エアロゾル（硫酸塩および有機炭素）の生成過程 温暖化のフィードバック（相互作用）を考慮する必要がある

H.15年度の作業および成果 化学気候モデルCHASERの高速化。 大気組成・温暖化相互作用の前段階的実験。 （温暖化が対流圏化学に与える影響） 化学・エアロゾル結合気候モデルの開発着手。 （CHASER-SPRINTARS) 輸送スキームの検証（特に成層圏）：空気の平均年令分布。

一年積分時(T42L32、トレーサー数NTR=37の場合) 化学結合気候モデルCHASERの高速化 一年積分時(T42L32、トレーサー数NTR=37の場合) 各プロセス計算実時間(秒)

化学結合気候モデルCHASERの高速化 一年積分時(T42L32、トレーサー数NTR=37の場合)の計算実時間(秒) ※ 化学過程の簡単化やMPMDなどによるさらなる高速化を検討中。

H.15年度の作業および成果 化学気候モデルCHASERの高速化。 大気組成・温暖化相互作用の前段階的実験。 （温暖化が対流圏化学に与える影響） 化学・エアロゾル結合気候モデルの開発着手。 （CHASER-SPRINTARS) 輸送スキームの検証（特に成層圏）：空気の平均年令分布。

対流圏オゾンの将来予測実験 Exp 1: emission 変化のみ（オゾン前駆気体） emissions specified by the IPCC SRES-A2 (1990  2100) for CH4, CO, NOx, NMHCs, SO2 no changes in meteorological conditions (GCM) (1990  2100) Exp 2: emission 変化＋気候変動（温暖化） emissions specified by the SRES-A2 (1990  2100) for CH4, CO, NOx, NMHCs, SO2 simulating climate change SSTs and sea-ice distributions prescribed by the CCSR/NIES atmosphere-ocean coupled GCM for the SRES-A2. CO2, N2O specified by the SRES-A2 (for radiation calculation) The simulations are performed for every decades from 1990 to 2100 (time-slice simulation) Calculated O3 and CH4 are feedbacked to the radiation process.

全球平均メタンの時間発展 ～20% ●global mean CH4 (ppmv) EXP1 EXP2 (温暖化) ● global mean OH (molec/cm3) ＯＨ濃度の増加には成層圏からくるオゾン量がふえていることも原因。 ○Relative OH increase ○Temperature rises ●CH4 lifetime: CH4+OH (years)

各緯度帯におけるオゾン濃度（ｐｐｂｖ）の時間発展 Zonal mean EXP1 EXP2 (温暖化) Enhanced O3 increases Reduced O3 increases

気候変動が成層圏/対流圏間オゾン交換 (STE)に与える影響 成層圏→対流圏への（ネット）オゾン流入量 Exp2: +climate change(温暖化) Exp1 +83% 地表気温上昇 （温暖化実験） Sudo et al. [2003]

気候変動が成層圏/対流圏間オゾン交換 (STE)に与える影響 Changes in residual mean meridional circulation　(Dvr,Dwr) 「残差循環の変化」 (2100 minus 1990) Brewer-Dobson 循環の強化 Hadley 循環の強化 Residual mean vertical velocity wr @ z=15km for 1990 and 2100 in Exp2 Sudo et al. [2003]

オゾンの東西平均高度分布への温暖化影響 オゾン増加量としては +20～40%に相当 成層圏オゾンの 流入量増加に伴う オゾン増加 水蒸気増加に伴う オゾン破壊活発化 によるオゾン減少

硫酸エアロゾルや有機炭素エアロゾルの計算が化学と結合して行われる。 化学モデル CHASER とエアロゾルモデル SPRINTARS の結合の図 硫酸エアロゾルや有機炭素エアロゾルの計算が化学と結合して行われる。

化学モデル CHASER とエアロゾルモデル SPRINTARS の結合 対流圏オゾンの 放射強制力分布 炭素性エアロゾル の放射強制力分布

硫酸エアロゾルの時間発展 (Exp 1/2) 硫酸塩全球総量(TgS) For both Exp1 and 2… Increases in H2O2 and OH For Exp2… Increases in cloud water Changes in precipitation 人為起源SO2エミッション(TgS/yr)

気候変動将来予測における大気化学（＋エアロゾル）過程の役割 オゾン（全球分布）かつその変動過程 OH ラジカル分布とその変動が引き起こすメタン・CFCｓ　の分布変動 エアロゾル（硫酸塩および有機炭素）の生成過程 温暖化との間のフィードバック（相互作用）を考慮する必要がある

今後の課題 ●モデル構築： 成層圏（～高度70km）への拡張。 ・鉛直解像度、重力波抵抗スキーム改善 ・ハロゲン、PSCs 化学追加 ●過去再現 　・人為起源emissionトレンドおよび自然起源emissionの妥当性の検討。 　・気象場変動の影響実験。 　・メタンの濃度がちゃんと再現できるか？実験（OH変動のチェック） 　・対流圏オゾン（＋エアロゾル）増加による気候への影響の評価。 　　（full-transient or 平衡長期実験 with 海洋混合層） ●将来予測 　・SRES全シナリオ実験 for 対流圏オゾン・メタン・硫酸エアロゾル 　　（１０年おきtime-slice、emission変化および温暖化の影響） 　　（K1実験への入力としても） 　・エアロゾル＋オゾン変動による気候影響：K2の真骨頂の一部。 　　（化学・エアロゾル結合予測の効果は？）

Hystorical ozone trend Modeled

2. 成層圏物質輸送過程の検証 CCSR/NIES大気大循環モデルにおける輸送過程を定量的に検証しておくことは、今後の数値実験のために重要である: 大気汚染物質およびそれによる気候変動の将来予測実験の信頼性を高める. 成層圏－対流圏物質交換を評価する. 成層圏水蒸気トレンド、およびそれによって引き起こされる成層圏メタンおよびオゾンの影響を評価する. CCSR/NIES大気大循環モデルにおける成層圏気隗の年代分布を、パッシブトレーサを流すことによって推定する。

パッシブトレーサを用いた輸送場検証実験のモデル設定 CCSR/NIES AGCM 5.7b (Rev.2003/08/23)を基に、一部拡張: 水平解像度： t42 (2.8度) 鉛直解像度： 67 層 (高度80km程度まで) 移流スキーム: Flux Form Semi-Langrangean + monotonic PPM with steepening [Lin and Rood,1996] zonal mean semi-implicit Rayleigh摩擦 : 大気上端で1日の時定数 パッシブトレーサ Rn222: WCRP [Jacob et al. , 1997] SF6: fitted by a quadratic curve for 1980s [Maiss and Levin, 1994] Age-of-Air: [Lin and Williamson, 2000] Age Spectrum: δ(t,t0) at the equatorial ground level 地球シミュレータを用いて１０年積分 (8members’ ensemble)

さまざまな緯度帯･高度域における CCSR/NIES大循環モデルでのAge spectrum 赤道域 中緯度域 南北高緯度域

Mean time rag from surface estimated by the age spectrum モデル全般の傾向として、熱帯－中緯度の濃度勾配が小さい (Sub-tropical barrierが弱い？)

下部成層圏における 二酸化炭素観測値からの 推定年代との比較 モデル 黒点は高度19ｋｍにおける 二酸化炭素観測値からの 推定年代 アンサンブル実験の初期値 依存性は高々0.5年程度. 高度19kmにおけるスペクトルの 幅はおよそ１年. モデル 黒点は高度19ｋｍにおける 二酸化炭素観測値からの 推定年代 （Boering et al. [1996]）. Eluszkiewicz et al. [2000]

2. まとめ Age spectrumおよびSF6を用いる事によって: 成層圏の年代を推定する際、アンサンブル実験の各々の差はそれほど大きくない（成層圏年代の初期値依存性は大きくない）. 各々のパッシブトレーサを用いて成層圏年代を推定することができ、下部成層圏での各々の値はほぼ一致する. CCSR/NIES大気大循環モデルを用いて推定された成層圏年代は、二酸化炭素の観測値から推定された成層圏年代よりもとくに中緯度から高緯度にかけての領域で若い年代を示した。 CCSR/NIES大循環モデルの推定値はGFDL SKYHI大循環モデルの non-monotonic Lin-Rood 移流スキームを用いた結果とほぼ一致する(CCSR/NIES大気大循環モデルの移流スキームはmonotonic Lin-Rood). 下部成層圏での熱帯ー中緯度の濃度勾配が観測からの推定値に比較して小さい. モデルの熱帯下部成層圏での低温バイアスがこの領域における鉛直輸送に影響を与えている可能性がある (低温バイアス自体はモデルの放射スキームに由来). t42l32(SX6,8PE)のCHASERが13.7時間/モデル年 t106l57(ES,80PE)のAGCM(オフラインエアロゾル、matsiroあり)が6時間/モデル年

今後の課題 CHASER-SPRINTARS （化学・エアロゾル結合気候モデル）の完成 → チューニング （平成１６年度前半） Hybrid 座標系＋新放射コードの導入 　→　輸送過程の再評価 CHASER-SPRINTARS　の統合モデル KISSME への移植（平成１６年度前半） CHASERへの成層圏化学反応の追加 （平成１６年度開始） 将来予測実験 (K1モデルへのinput) (ES-L系) オゾン・エアロゾルが気候に及ぼす影響についての平衡（長期）実験 （ES-L系)

対流圏・成層圏化学結合気候モデルの構築