その場原子レベル顕微同定によるマルチスケール物性制御 格子不整合ひずみグラフェンの その場原子レベル顕微同定によるマルチスケール物性制御 藤川　安仁 弘前大学大学院理工学研究科 　　　 （連携研究者）　小幡　誠司 東京大学大学院新領域創成科学研究科

グラフェン：夢（物性物理）と現実（材料応用） Bi growth on Si(111)-7x7 (room temperature) グラフェンの物理：等価な2種類のサイト、擬スピン、ディラックコーンの存在 Geim, Science 324, 1530 (2009). グラフェンの応用：高い電子移動度、機械的性質（炭素結合の性質） Wang et al., Nano Lett. 8, 323 (2008). Novoselov et al., Science 306, 666 (2004). Yang et al., Science 336, 1140 (2012). スイッチング素子への応用：ディラックコーンの破壊（リーク低減のため）

ひずみ誘起擬ランダウ準位 局所的な3軸ひずみ：擬スピンの非対称化→擬ランダウ準位の形成 量子数の平方根比例のエネルギー Bi growth on Si(111)-7x7 (room temperature) 局所的な3軸ひずみ：擬スピンの非対称化→擬ランダウ準位の形成 Guinea et al., Nat. Phys. 6, 30 (2010). Graphene/Pt(111) 量子数の平方根比例のエネルギー （ディラック電子のランダウ準位と同様） エネルギー：eVオーダー （常温動作可能） Levy et al., Science 329, 544 (2010). ランダウ準位のゲーティング＝量子ホール効果 グラフェンと基板間の界面相互作用の最適化 →変調構造の大面積作製 絶縁性の基板の使用による電気伝導特性の測定 （シリコン上での低温処理によるグラフェンの接合） 変調構造作製と電気伝導測定の両立→夢と現実の接点 酸素処理グラフェンナノバブル （東大新領域　斉木G）

FPSTM-PEEM複合装置を使用したモノレイヤーの構造・物性研究 Bi growth on Si(111)-7x7 (room temperature) FPSTM-PEEM in-situ microscopy-measurement system (Unisoku USM1400-4P + Elmitec Peemspector) PEEM FPSTM 薄膜構造の原子分解能観察 原子層レベルの薄膜のその場電気伝導測定 68 Kから330 Kまで試料温度可変 Ag/Si (25 mm FOV) Bi source 原子・分子薄膜の原子レベル構造制御と各種電気伝導測定 loadlock FPSTM PEEM 薄膜・デバイス構造のナノ・マイクロスケール観察 電子状態マッピング（現状仕事関数のみ。） In-situ atomic imaging and transport measurement ミクロン・ナノスケールでの薄膜・デバイス構造の制御と電子状態マッピング

Bi growth on Si(111)-7x7 (82 K + 330 K annealing) 2 ML 4 ML 6 4 (2) 6 ML 4, 6 (5) 6 7 20 Å sq. 2 (with clusters) 4 6, 7 82 K (5) FdM growth up to 10ML (1.9 ML) 300 Å (3.9 ML) (6.2 ML) 20 Å sq. 001 (~5 BL) 4 (012) 4 and 0 (island formation) 290 K Conventional 001 nuclei (2.0 ML) (4.0 ML) (6.1 ML) Uniform (012)-oriented films forms by LT growth, suppressing (001) nucleation (2, 4, 6-10 ML films available)

Addition of monolayer Bi on flat (012) Bi layers 4.1 ML (82 K & 330K) 1 ML @ 250K 5.1 ML 5 (6) (up to 290K) FdM growth 4 300 Å Fully covered 5 ML film can be grown. (Coverage tuning from 4 to 10 ML possible at growth temperature) Layer-by-layer formation of uniform (012) films achieved for in-situ transport measurement

Completion of unpaired odd layer: higher conductance Transport oscillation during FdM growth of (012) Bi Bi added @ 250K on (012) Bi films (82 K + 330 K) In-situ 4-probe measurement 5 9 (~12) 7 (~14) 8 6 Step roughening @10 ML (150 nm sq.) Completion of unpaired odd layer: higher conductance Conductance fingerprint: thickness dependent, supporting double layer model

Filled state enhancement @ Fermi level detected on odd layer STS on even and odd layers STM: -0.2 V, 20 pA 7 Si step 6 100 Å Contrast enhancement on 7th layer　(~0.3 Å) Metallicity preserved and similar pseudogap structures seen on both layers Filled state enhancement @ Fermi level detected on odd layer

Temperature dependence Bi(012)/SOI(111), square 4-point measurements Interface layer (2 ML): Semiconducting + metallic (~G0) Added layers: Metallic (scattering dominated by structure) Conductivity of ~G0/ML: MFP comparable to spacing of conductance paths 2D conductivity (Conductance does not follow d2 power law.)

（まとめ）研究の現状と今後 Bi growth on Si(111)-7x7 (room temperature) FPSTM-PEEM in-situ microscopy-measurement system (Unisoku USM1400-4P + Elmitec Peemspector) FPSTM 原子層の電気伝導測定が可能なパフォーマンス PEEM Ag/Si (25 mm FOV) PEEM ミクロンスケールで光電子の分布を観察する事が可能である事を確認 Bi source これまでの共同研究の経緯 （A01斉木グループと） 白金清浄表面上に展開された酸化グラフェンの提供を受け、還元・酸化処理後STM観察を行う。 試料運搬中のコンタミネーションの問題が有り。 loadlock FPSTM 当面の研究計画 酸化グラフェンを表面に対する展開前の状態で提供を受け（斉木グループと共同研究の予定）、弘前大学において清浄表面に対する展開を行い、還元・酸化処理のSTM・PEEM観察による最適化を進める。 Si上で酸化グラフェンの低温処理を可能にする界面の探索を進める。