核磁気共鳴法とその固体物理学への応用 東大物性研: 瀧川 仁 [Ⅰ] 核磁気共鳴の基礎と超微細相互作用 東大物性研: 瀧川 仁 [Ⅰ] 核磁気共鳴の基礎と超微細相互作用 [Ⅱ] NMRスペクトルを通してスピン・軌道・電荷・格子の局所構造を探る (静的性質) [Ⅲ] 核磁気緩和現象を通して電子(格子)のダイナミクスを見る (動的性質)
[Ⅲ] 核磁気緩和現象を通して電子(格子)のダイナミクスを見る (動的性質) [Ⅲ] 核磁気緩和現象を通して電子(格子)のダイナミクスを見る (動的性質) 1.スピンの揺らぎと核スピン・格子緩和率 一般論、素励起の散乱による緩和、スケーリング則の応用 2.スピン・エコー減衰率 現象論、スピン系の遅い揺らぎ、スピン空間相関と間接相互作用 3.フォノンによる緩和 パイロクロアOs酸化物におけるラットリングと超伝導
スピンの揺らぎと核スピン-格子緩和時間 動的スピン相関関数 動的磁化率 低エネルギー状態密度のエネルギー依存性(超伝導体のギャップ構造)。 臨界現象におけるスケーリング則の検証。 空間相関の弱いが遅い揺らぎ、(フラストレート磁性)。
素励起による散乱(低温の極限) r(w) w wN 素励起:電子(超伝導準粒子)、スピン波(マグノン)、フォノンとの相互作用。 核スピンの反転をともなうプロセス。 直接過程(ボゾンの場合) ラマン過程 状態密度 r(w) w wN 無視できる ラマン過程の遷移確率 散乱の行列要素 ボゾン フェルミオン
低温での緩和率の温度依存性 励起ギャップがある場合: 励起ギャップがない場合: フェルミオンでも同じ。 ボゾン フェルミオン ただし2n+a ≤0 のときは適用不可。(例:2次元反強磁性スピン波)
臨界現象とスケーリングの考え方:遍歴電子磁性体 臨界点近傍では、特定の波数Qの回りで低エネルギーの揺らぎの振幅が成長する。 温度 常磁性 T=0でc(Q)が発散する。 反強磁性 スピン相関距離の発散、 揺らぎのエネルギー・スケールの減少。 Critical slowing down 圧力 or 磁場 量子臨界点 臨界領域のスピンの揺らぎ スケーリング: D:次元 x:相関距離 ダイナミック・スケーリング: z:動的臨界指数
スケーリング則の例 Sr2CuO3におけるCu-MMR SCR理論 遍歴電子反強磁性体 2次元: 3次元: 守谷、「磁性物理学」朝倉 遍歴電子反強磁性体 2次元: 3次元: S=1/2 1次元ハイゼンベルグ系 Takigawa et al., Phys. Rev. Lett. 76 (1996) 4612. Sachdev, Phys. Rev. B 50 (1994) 13006.
スピン・エコー減衰率 局所磁場のxy成分:スピン格子緩和プロセス スピンエコー減衰率 同種核スピン 局所磁場のz成分 それ以外
もし、f(2t)の分布がガウシアンであれば、 局所磁場の相関関数 Recchia et al., Phys. Rev. B 54 (1996) 4207. を仮定すると解析的な表式が得られる。 FID,同種スピンの場合は
歪んだカゴメ格子スピン系における遅い揺らぎ Cu3V2O7(OH)2.2H2O (volborthite) Yoshida et al., Phys. Rev. Lett. Aug. 2009
電子系を介した同種核スピン間の間接結合 c(q) A A Aの異方性が強いことが必要。 Takigawa Phys. Rev. B 49, 4158 (1994). c(q) A A Aの異方性が強いことが必要。
スピン・エコー減衰とスケーリング則 Sr2CuO3におけるCu-MMR スケーリング S=1/2 1次元ハイゼンベルグ系の場合
パイロクロア・Os酸化物におけるラットリング・核磁気緩和・超伝導 Os5.5+ (3d)2.5 A+ Yamaura et al., J. Solid State Chem. 179 (2006) 336.
Trends in the superconducting transition Strong coupling AOs2O6 K K 9.6 K Rb Cs Rb 6.3 K Cs 3.3 K Cd2Re2O7 1 K Y. Nagao, Z, Hiroi (2007)
Trends in the rattling phonon Y. Nagao, Z, Hiroi (2007) Phonon contribution to the specific heat C = CE1 + yCD1 + (6-y)CD2 QE = 75 K Cs 66 K Rb QE1 = 22 K K QE2 = 61 K K Softer rattling and larger atomic displacement for higher Tc.
Electron and phonon contributions to 1/T1 Hyperfine interaction KOs2O6 magnetic dipolar electric quadrupolar Isotopic ratio of 1/T1 can be used to separate the two contributions. g (MHz/T) Q (barn) 39K 1.99 0.059 41K 1.09 0.071 Nuclear relaxation at the K sites is entirely dominated by phonons !
Qualitative features of 1/(T1T)phonon Tc 39K in KOs2O6 Large enhancement at low-T. Peak in 1/(T1T ) near T =13~15 K. (slightly sample dependent.) 1/(T1T ) ~ const. at high-T. Rapid reduction of below Tc. (clear kink at Tc). Sudden change of phonon dynamics at Tc. Evidence for strong el-ph coupling. Reduced phonon damping below Tc
Effects of anharmonicity and electron-phonon coupling Theory by T. Dahm and K. Ueda: arXiv:0706.4345v2 Anharmonic phonon Self-consistent harmonic approximation High T: El-ph coupling: renormalization and damping Damped harmonic oscillator with a T-dependent renormalized frequency.
Nuclear relaxation by two-phonon Raman process Dahm and Ueda: arXiv:0706.4345v2 (to appear in PRL) low T: high T: Alternative model: 1D square well potantial