日本におけるヒト血清中ペルフルオロオクタン酸と ペルフルオロオクタンスルホン酸の 経年的、地域的評価

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1 日本におけるヒト血清中ペルフルオロオクタン酸と ペルフルオロオクタンスルホン酸の 経年的、地域的評価
原田浩二、齋藤憲光、井上佳代子、井上純子、小泉昭夫、生体試料バンク研究班

2 PFOA・PFOSとは 化審法第2種監視化学物質（2002年指定） 塗料・インキの湿潤・浸透・レベリング剤 洗浄剤添加助剤、膜形成型泡消火剤
フッ素樹脂の重合乳化剤 半導体リソグラフィのフォトレジスト 紙や衣服の防汚・撥水処理剤

3 PFOA・PFOSの拡散 難分解性 ペルフルオロ化合物の環境汚染の懸念が指摘（Keyら, 1997）
2000年、PFOS製造大手３M社は環境汚染のため製造中止を決定 全国の河川、湾からPFOA・PFOSが検出されている(Saitoら, 2004)

4 PFOA・PFOSの毒性(1) PFOS 動物実験：肝臓がん（Seacatら2002） 甲状腺濾胞状細胞腫瘍（Thomfordら2002）
　疫学研究：膀胱がん死亡（Alexander2003） PFOA 　動物実験：甲状腺ホルモン異常（Butenhoffら2002） 　疫学研究：前立腺がん死亡（Gillilandら1993）

5 PFOA・PFOSの毒性(2) L型Ca電流動態変化(Harada 2005)
Gap Junctional Intercellular Communication 阻害(Upham 1998) HMG CoA還元酵素阻害 (Haughom 1992) PPARaアゴニスト(Abdellatif 1990)

6 PFOA・PFOSのヒト曝露(1) 米国： (Olsenら, 2003) PFOS 34.9ng/mL PFOA 4.6ng/mL
日本：（Haradaら, 2004） 　　　　　PFOS ng/mL 　　　　　PFOA ng/mL

7 PFOA・PFOSのヒト曝露(2) 1990年代から2000年代にかけての経年変化 日本(秋田)(Harada et al., 2004)
米国(Maryland)(Olsen et al., 2005) いずれも増加傾向無し

8 目的 日本におけるPFOA・PFOSのヒト曝露の経年傾向をより詳細に評価する

9 調査対象 血清試料: 京都大学病院外来患者由来、1983年から1999年までの5時点、男女各10検体、計100検体
　（試料は連結不可能匿名化されて京大病院より譲渡） 国内10地域、健診由来、男女各10検体、計200検体 　（試料は書面による同意を得て採取された） 　　本研究計画は京都大学医の倫理委員会の承認を得ている

10 Study area and study population

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12 化学分析 Ion pair extraction (Hansen et al. 2001) 血清(0.5mL)をポリプロピレン製遠心取し、
　　内部標準[1,2-13C2]-PFOA (1ng)、 　　0.5M tetrabutylammonium hydrogen sulfate (1mL) 、 　　0.25M 炭酸ナトリウム緩衝液(2mL) 　　の順に加えて混和し、methyl tert-butyl ether (5mL) で2回の抽出を行った。MTBE層を窒素パージして乾固後、90%メタノールに再溶解し、ナイロンメッシュフィルター(0.2μm)でろ過した検液をLC/MSで分析した。 LOQ : 0.1 ng/mL for PFOA and PFOS

13 Serum levels of PFOS and PFOA in current samples

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17 Time trends in PFOA and PFOS serum levels in Kyoto

18 考察 PFOAは近畿地方で特に高く、米国での平均レベルよりも高かった。